NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP, ĐẶC TRƯNG VÀ HOẠT TÍNH XÚC TÁC OXY HÓA p-XYLENE CỦA CÁC PHỨC Mn(II)/Co(II)-BASE SCHIFF
Abstract
Trong bài báo này, trình bày kết quả nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng và hoạt tính oxy hóa p-xylene của phức Mn(II)/Co(II)-base Schiff. Phức base Schiff của Mn(II)/Co(II) với phối tử hữu cơ salicylaldehyde (Sal) và 3-aminopropyltriethoxysilane (APTES) đã được tổng hợp và xác định thành phần các nguyên tố dựa trên phương pháp phân tích nguyên tố C, H, N, phương pháp phân tích nhiệt TG-DSC, phương pháp quang phổ hấp thụ nguyên tử AAS, phương pháp phân tích trọng lượng xác định hàm lượng Si. Cấu trúc của phức chất được xác đinh bằng phương pháp phổ hồng ngoại (IR), phương pháp ESI/MS. Đã nghiên cứu hoạt tính xúc tác oxy hóa p-xylene trong pha lỏng cho hiệu suất cao và so sánh hoạt tính xúc tác trên các tâm kim loại khác nhau. Sự kết hợp của phức cobalt và manganese làm xúc tác nâng cao hiệu suất phản ứng và độ chọn lọc sản phẩm đáng kể có định hướng sản phẩm acid terephthalic. Sản phẩm phản ứng oxy hóa được định tính và định lượng bằng GC-MS và HPLC.
Từ khóa: Ligand Sal-APTES; phức base Schiff Me-Sal-APTES (Me: Co và Mn); oxi hoá pha lỏng p-xylen.
References
Phạm Đình Dũ (2012), Nghiên cứu chức năng hóa vật liệu MCM-41 bằng hợp chất silane chứa nhóm amine hoặc thiol và khảo sát tính chất hấp phụ, Luận án Tiến sĩ Hóa học, Đại học Huế.
Trần Thị Văn Thi, Nguyễn Nho Dũng, Nguyễn Thị Ngọc Diệp, Phạm Xuân Núi (2014), Tổng hợp và hoạt tính của xúc tác “giả dị thể” Co-base Shiff, Tạp chí Hóa học, T3, S.2, 83-92.
Nguyễn Quang Trung, Nguyễn Văn Lực, Lâm Quang Hải, Nguyễn Văn Tuyến, Nguyễn Quốc Tuấn (2015) Tổng hợp, đặc trưng và hoạt tính xúc tác epoxy hóa styren của các phức Cu(II)-base Schiff. Tạp chí Xúc tác và Hấp phụ, T4, N03, 109-113.
Z. Abbasia, M. Behzada, A. Ghaffaria, H. A. Rudbarib, G. Brunoc (2014), Mononuclear and dinuclear salen type copper(II) Schiff base complexes: Synthesis, characterization, crystal structures and catalytic epoxidation of cyclooctene, Inorg. Chem. Act., 414, 78-84.
CHENG Youwei, PENG Ge, WANG Lijun, LI Xi (2009), Kinetics of Burning Side Reaction in the Liquid-phase Oxidation of p-Xylene, Chinese Journal of Chemical Engineering, 17(2), 181-188.
Chandra R. Jacob, Saji P. Varkey, Paul Ratnasamy (1999), Oxidation of para-xylene over zeolite-encapsulated copper and Cobaltese complexes, Applied Catalysis A: General, 182, 91-96.
S.A. Chavan, S.B. Halligudi, D. Srinivas, P. Ratnasamy (2000), Formation and role of cobalt and manganeseese cluster complexes in the oxidation of p-xylene, Journal of Molecular Catalysis A: Chemical, 161, 49-64.
Ghasem Rezanejade Bardajee, Reihaneh Malakooti, Fereshteh Jami, Zeinab Parsaei, Hassan Atashin (2012), Covalent anchoring of copper-Schiff base complex into SBA-15 as a heterogeneous catalyst for the synthesis of pyridopyrazine and quinoxaline derivatives, Catalysis Communications, 27, 49-53.
S.H. Jhung et al. (2002), Effects of alkali metals on the liquit phase oxidation of p-xylene, Applied Ctalysis A. General, 230, 31-40.
X.-H. Lu, Q.-H. Xia, H.-J. Zhan, H.-X. Yuan, C.-P. Ye, K.-X. Su, G. Xu (2006), Synthesis, characterization and catalytic property of tetradentate Schiff-base complexes for the epoxidation of styrene, J. Mol. Cat. A: Chem, 250, 62-69.
Manirul Islama Sk., Anupam Singha Roya, Sasanka Dalapatib,1, Rajat Sahac,1,Paramita Mondala, Kajari Ghosha, Saptarshi Chatterjeed, Keka Sarkard, Nikhil Guchhaitb, Partho Mitrae (2013), Synthesis, crystal structure and spectroscopic studies of a cobalt(III) Schiff base complex and its use as a heterogeneous catalyst for theoxidation reaction under mild condition, Journal of Molecular Catalysis A:Chemical, 380, 94-103.
Rajesh Chakrabarty, Dipika Kalita, Birinchi K. Das (2007), Catalytic oxidation of p-xylene in water by cobalt (III) cubane cluster, Polyhedron, 26, 1239–1244.
Y. Yang, Y. Zhang, S. Hao, Q. Kana (2011), Tethering of Cu(II), Co(II) and Fe(III) tetrahydro-salen and salen complexes onto amino-functionalized SBA-15: Effects of salen ligand hydrogenation on catalytic performances for aerobic epoxidation of styrene, Chem. Eng. J., 171, 1356-1366.
